Câu chuyện phảng phất từa tựa như bộ phim Bicentenanial man do Robins William thủ vai chính. Cũng nói về quan hệ giữa robot và con người, rồi tình cảm bất chợt nảy sinh giữa hai thực thể không phải đồng loại ấy.
Câu chuyện bắt đầu khi Motosuwa Hideki (本須和 秀樹) – một anh chàng tỉnh lẻ đang học luyện thi ở Tokyo – tình cờ nhặt được một robot (trong anime được gọi là pasokon (パソコン) = personal computer) ở bãi rác trên đường về nhà. Ban đầu anh ngỡ đó là một xác chết. Tuy cô bé khá mảnh mai nhưng rất nặng khi Hideki phải vất vả lắm mới mang cô về nhà được.

Sau đó, anh chàng phải loay hoay tìm cách khởi động. Mãi hồi lâu anh tìm ra “nút” khởi động ở một vị trí rất “tế nhị” và “nhạy cảm” vô cùng trên thân thể của một thiếu nữ. Từ đầu tiên bật ra trên môi cô bé là “chii” (ちぃ) và cô chỉ biết nói mỗi từ ấy nên Hideki bèn đặt tên cô là Chii. Đó là cách Chii bắt đầu bước vào cuộc đời của Hideki và sẽ gắn kết mãi mãi với anh sau này.
Hideki vốn không biết gì nhiều về pasokon, anh phải nhờ sự giúp đỡ của người bạn cùng lớp và ở chung nhà là Shinbo Hiromu (新保 弘). Shinbo sử dụng pasokon của anh tên là Sumomo để kết nối với Chii nhằm phân tích dữ liệu. Nhưng Chii thuộc một dạng “siêu máy tính” nên Sumomo đã bị “treo máy”, không thể phân tích được. Shinbo đã phải nhờ đến Kokubunji Minoru (国分寺 稔) – một người bạn quen trên mạng BBS, có nick name là M. Minoru tuy còn nhỏ tuổi nhưng là một chuyên gia thành thạo về máy tính. Cậu đã sử dụng các pasokon của mình để phân tích Chii mà vẫn không được. Các cô nàng pasokon mỹ miều đều “ngã gục” vì hệ thống bảo mật khi kết nối với Chii. Sau cùng Yuzuki (柚姫) – pasokon được Minoru đặc biệt chế tạo với data là các ký ức về người chị của mình và được Minoru yêu quý vô cùng – đã kết nối thành công với Chii. Nhưng vẫn không tìm thấy thông tin. Điều này đã làm cho Minoru nhớ đến Chobits, một hệ thống persocom huyền thoại, có suy nghĩ độc lập theo chương trình và cảm xúc y hệt như con người. Dù vậy Minoru vẫn nhắc nhở Hideki rằng đó chỉ là chuyện ảo tưởng và hệ thống máy tính đó không thể nào tồn tại trong thực tế. Tuy không tìm thấy dữ liệu của Chii nhưng họ khám phá ra là khả năng tự học của Chii rất tốt. Minoru cũng hứa sẽ đưa thông tin về Chii lên mạng BBS và báo ngay cho Hideki nếu có tin gì đặc biệt.

Từ đó Hideki bắt đầu dạy cho Chii từng chút một về cuộc sống chung quanh. Anh phải dạy Chii cách mặc quần áo, kể cả mặc…đồ lót như thế nào. Tưởng tượng một anh chàng nhát gái (nhưng thích đọc báo loại “mát mẻ”) như Hideki chưa từng có bạn gái, mà phải chung đụng suốt ngày với một cô bé xinh đẹp, dễ thương (dù là pasokon) như Chii thì anh chàng phải lúng túng đến dường nào. Kết quả là nhiều chuyện dở khóc, dở cười đã xảy ra.
Chẳng hạn như khi Hideki bảo Chii đi mua quần lót cho bản thân vì anh là nam giới rất ngại vào cửa hàng bán đồ nội y dành cho nữ giới. Để đề phòng, Hideki đã nhờ Sumomo đi cùng Chii, còn Hideki thì âm thầm đi theo sau. Đến quầy bán hàng sale, anh thấy Chii không chen lấn nổi với đám phụ nữ tranh nhau mua hàng giảm giá, anh lo lắng lao vào đám đông ấy tìm Chii. Kết quả là khi trở ra được, anh túm được một…cái quần lót! Thế là mọi người la lên “đồ dê xồm” và cảnh sát xuất hiện. Cuối ngày, khi anh lết về được tới nhà, gặp được Chii với vẻ mặt ngây thơ như thiên thần, vui vẻ đưa cho anh xem…cái quần lót của nam! Vì Chii lặp lại như cái máy lời của Hideki khi mua hàng : quần lót, cho…Hideki! Và người bán nghĩ rằng cô bé mua quần cho người bạn nam giới.

Chii ngây thơ, trong trắng và dễ thương nên dễ trở thành đối tượng cho những kẻ bất lương. Hideki đã vất vả chạy ngược xuôi hai lần để tìm Chii và giải thoát cho cô. Tình cảm giữa hai người ngày càng phát triển. Chii vui khi thấy Hideki vui, và buồn biết bao khi thấy anh vất vả làm thêm để có tiền ăn học và lo cho Chii. Đã bao lần cô lặng lẽ ôm Hideki và siết chặt vòng tay quay lưng anh. Pasokon không phải là người nên không thể khóc được, nhưng Chii không phải là một pasokon bình thường. Cô chính là Chobits, được tạo ra bởi vợ chồng người chủ căn nhà trọ Hideki đang thuê. Người chồng đã mất, chỉ còn người vợ là Hibiya Chitose (日比谷 千歳). Hibiya đã giấu kín chuyện này, cô lặng lẽ quan sát Chii như người mẹ dõi theo đứa con. Hibiya đã giúp Hideki chăm sóc Chii, mang cho cô bé quần áo, dạy cô bé cách tắm…


Hai vợ chồng đã tạo ra hai Chobits là Fureiya (フレイヤ) và Eruda (エルダ). Fureiya đã trót yêu papa của mình, tức là chồng của Hibiya, cô đã tìm ra “người chỉ dành cho mình”, nhưng biết là không thể nên đau buồn và đã ngừng hoạt động. Đó là vì Chobits có cảm xúc như con người, sự đau khổ có thể làm chobits bất động mãi mãi, có thể nói là “chết”. Nhưng trước đó, mọi ký ức của Fureiya đã được chuyển sang Eruda, chính là Chii hiện tại. Nên trong Chii như luôn có hai con người, và đôi khi hình ảnh của Fureiya vẫn hiện lên trong tâm trí Chii.

Cuối cùng khi mọi chuyện đã rõ và Chii đã tìm được “người duy nhất chỉ dành cho Chii” là Hideki thì cô lại bỏ đi. Thân xác cô vẫn còn đó nhưng ký ức là của Fureiya. Chii bỏ đi vì cô biết rằng chẳng thể làm được gì cho người mình yêu. Như Jima (ジーマ) – một pasokon được tạo ra có nhiệm vụ tiêu diệt Chobits – nói với Hideki : cho dù anh có yêu pasokon, làm tình với pasokon nhưng kết quả sẽ chẳng có gì được sinh ra đâu. Hideki bất chấp tất cả. Anh nói là người hay pasokon không quan trọng khi anh đã yêu, có làm được gì cho người mình yêu hay không cũng không quan trọng, nhưng nếu không được ở cạnh người mình yêu thì đó mới là điều đau khổ nhất. Và nước mắt Chii đã rơi! Chii đã trở lại! Nghe có vẻ phi lý, nhưng anime là thế giới đầy những sự phi lý mà.

Đây là một anime tình cảm nhẹ nhàng nhưng không dành cho người có đầu óc thực tế. Có vài chi tiết có vẻ không phù hợp lắm khuôn phép đạo đức Việt Nam, như việc Shinbo là học trò nhưng lại yêu và sống chung với Shimizu Takako (清水 多香子) là giáo viên đang dạy cho Hideki và Shinbo. Shimizu đã có chồng, nhưng chồng cô vì yêu thích một pasokon mà hờ hững với cô, cô thấy mình như bị phản bội. Một đêm Shinbo thấy Shimizu lặng lẽ một mình nơi công viên vắng. Cô ngồi rất lâu, hỏi ra mới biết chồng cô có nhà nhưng khóa cửa và cô thì quên mang chìa khóa. Hành động đó khiến cô hiểu là trong lòng người chồng đó không còn cô nữa, vì anh ta đã chẳng nghĩ đến việc cô sẽ về nhà. Shinbo thông cảm với Shimizu, an ủi cô, và yêu cô lúc nào không biết. Quan hệ giữa hai người có lẽ không được nhiều người đồng tình lắm, nhưng trong anime này chủ đề “tình yêu” là chính, mà tình yêu thì luôn mù quáng phải không bạn?